近日,我院姜艳霞教授/孙世刚院士团队与重庆大学张斌伟副教授在单原子催化剂(SACs)可控合成领域取得创新性进展,相关研究成果以“Low-Temperature Pyrolysis: A Universal Route to High-Loading Single-Atom Catalysts for Fuel Cells”为题发表于Advanced Materials。

单原子催化剂因其极限原子利用率与可调电子结构,在电催化领域展现出巨大潜力。然而,传统高温热解(HTP)路径中,金属前驱体(如FeCl2)需经历“金属盐→氧化物/金属→单原子位点”的多步相变(FeCl2 → FeOx/Fe → Fe-N4),需克服极高活化能垒,迫使反应依赖高温(>900 °C)驱动。但高温环境不仅能耗巨大,更会加剧金属原子团聚(奥斯特瓦尔德熟化效应),导致单原子负载量普遍低于2 wt.%,严重制约其实际应用。
为突破上述瓶颈,研究团队发展了一种低温熔盐离子交换策略,通过LiCl/KCl熔盐介质中动态迁移的过渡金属离子(Fe2+、Co2+等)与氮掺杂碳(NC)载体上的Zn²⁺直接置换,在450 °C低温下一步形成高密度、原子级分散的M-N4活性位点。该策略构建了类似“离子熔池”的反应环境,使Fe2+能够直接取代Zn-N4位点的Zn2+,绕过高能耗的氧化物还原步骤,从源头抑制金属团聚。基于该方法制备的催化剂,单原子金属负载量达到3.7-4.7 wt.%,较传统方法提升2倍以上,且适用于Fe、Co、Cu、Ni等多种金属。特别是所合成的Fe4.5-NC/MS-450催化剂在质子交换膜燃料电池(PEMFC)中表现出优异活性,峰值功率密度达1.12 W cm-2(1.0 bar,80 °C),为高效燃料电池催化剂设计提供了新思路。
该工作由姜艳霞教授、孙世刚院士与重庆大学张斌伟副教授共同指导完成,我院博士后程晓阳为第一作者,理论计算部分由重庆大学杨健副教授完成。该研究工作得到国家博士后创新人才计划(BX20240206)、国家自然科学基金(22288102、22172134、22279011)和福建省科技计划项目(2022H0002)的资助。北京同步辐射装置(1W1B、4B7B 和 4B9B 光束线站,BSRF)和上海同步辐射装置(SSRF)在表征方面提供了帮助。
论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202501707